Uranium Removal from Aqueous Solution Using Polysulfone Capsules Containing Montmorillonite

Abstract

The uranium (U) sorption characteristics of clays in a water system were investigated and their U removal efficiencies were also identified by various laboratory experiments and sorption model studies. Of the various initial concentrations of uranium solution, more than 92.3% and 89% of uranium was removed by montmorillonite (MMT) and kaolinite (KLT), respectively. However, the U removal efficiencies of bentonite (BNT) were less than 60%. The U removal efficiency of montmorillonite and kaolinite in aqueous solution after 24 hours reaction maintained more than 98% and 82% at a wide range of pH, while the U removal efficiency of bentonite showed less than 51.6%. In controlling the ionic strength conditions with U solution, the mean uranium removal efficiency of MMT, KLT and BNT was 97.0%, 91.5%, and 49.6%, respectively. Overall, these results suggest that MMT was the best applicability under various water system. Thus, the MMT was used to synthesize a new adsorbent in the form of a capsule with PSF. For batch adsorption experiments with montmorillonite polysulfone capsules (MMT/PSF), the MMT content in MMT/PS was 4% or more, with the uranium removal efficiency (initial U concentration 1 mg/L) was more than 90%. The lab-scale PRB experiments with MMT/PSF capsules showed that MMT/PSF capsules removed more than 95% uranium in solution, during an injection of 34 pore volumes, indicating that MMT/PSF can still adsorb more uranium mass. To understand the exact adsorption limit of MMT/PSF, uranium adsorption studies using MMT/PSF in equilibrium and non-equilibrium conditions should be conducted.

본 연구는 다양한 환경에서 몬모릴로나이트, 카오리나이트, 벤토나이트의 우라늄 제거 효율을 평가하고 가장 효율이 좋은 점토를 선정하여 폴리설폰과 결합한 새로운 흡착제를 개발하고자 하였다. 우라늄 수용액의 농도를 0-1 mg/L(pH 7)로 다르게 조절하여 초기 농도에 따른 우라늄의 제거 효율을 확인하였으며, 제거효율은 MMT > 92.3%, KLT > 82%, BNT < 60%으로 MMT에서 가장 높은 우라늄 제거효율이 나타났다. 또한, 우라늄의 pH 및 이온강도에 따라 우라늄의 종분화와 경쟁 흡착의 정도가 달라지기 때문에 각 조건별로 배치 실험을 진행하였다. 세가지 점토 모두 pH에 따른 우라늄의 제거효율 차이는 거의 없었으며, MMT 와 KLT에서 우라늄 제거효율이 평균 98% 와 82% 이상으로 나타났으며, BNT에서는 51.6% 이하로 나타났다. 그리고 이온강도에 따른 우라늄 제거효율 차이도 거의 보이지 않았으며, 우라늄 제거 효율은 MMT, KLT, BNT순으로 각각 평균 97.0%, 91.5%, 49.6%으로 나타났다. 다양한 수용액 조건에 따른 흡착 배치 실험을 통해 세 가지 점토 중 MMT가 가장 우라늄 제거 효율이 좋은 것으로 확인하였으며, MMT의 함량별(1%, 2%, 4%, 7%, 10%)로 PSF와 혼합하여 현장에서 적용할 수 있는 캡슐형태의 흡착제(MMT/PSF)로 합성하였다. 우라늄 수용액의 초기 농도를 1 mg/L로 고정하고 MMT 함량에 따른 MMT/PSF를 이용하여 배치 실험을 진행하였다. MMT의 함량이 높을수록 우라늄의 제거효율이 높아졌으며, MMT의 함량이 4% 이상일 때 우라늄의 제거 효율은 99%이상으로 매우 높은 제거 효율을 보여주었다. 또한, MMT/PSF의 현장 적용성을 확인하기 위해 챔버에 유속이 0.3ml/min인 임의의 지하수 환경을 구축하였으며, 흡착제의 설치 및 제거가 용이하도록 MMT/PSF를 메쉬망에 담아 PRB 형태로 챔버에 적용하였다. 그리고 비평형 상태일 때 MMT 함량에 따른 우라늄 제거효율의 변화를 확인해 보기 위해 챔버에는 4%, 10% MMT/PSF 흡착제 각각 설치하고 우라늄의 제거 효울을 비교하였다. 100 μg/L의 우라늄 오염수가 34 pore volume 주입되었을 때 4% 및 10% MMT/PSF는 우라늄 수용액 내 95%이상 우라늄을 제거하였다. 이는 MMT/PSF가 아직 흡착 용량이 한계에 도달하지않았으며, 훨씬 많은 우라늄을 흡착 할 수 있을 것으로 판단된다. 따라서 MMT/PSF의 정확한 흡착 한계를 이해하기위해 평형 및 비평형 조건에서 MMT/PSF를 사용한 우라늄 흡착 연구가 더 수행 되어야할것으로 사료된다.