Improvement of Electrode Stability and Cyclability Utilizing Multi-Wall CNT on Si-Based Anode for High Energy Li-Ion Battery

Abstract

최근 실리콘과 흑연 간 혼합 전극에 관한 연구는 실리콘 음극재의 우수한 용량 특성에 기인하여 상용 흑연 음극재의 낮은 용량 특성을 개선하고 있습니다. 하지만 더 높은 에너지밀도 확보를 위해 Si의 함량을 증가시킬 경우, Si의 열악한 구조적 특성으로 인해 전극의 안정성이 심각하게 저하되는 문제가 발생합니다. 특히, 충/방전 동안 전극 내 이종물질 간의 서로 다른 부피 팽창으로 인해 전극으로부터 활물질의 탈리가 심화되고 이에 따라 전지용량의 열화가 발생하는 동시에 실리콘의 낮은 전기전도적 특성으로 인해 혼합 전극의 비저항이 증가하는 문제가 발생합니다. 본 연구에서는 이 같은 문제를 해결하기 위해 피치를 코팅하여 나노 실리콘을 이차 입자화한 후 이차 입자에 CVD 공정을 적용해 Multi wall Carbon Nanotube를 성장시켜 전기적 네트워크로써 적용했습니다. Multi wall Carbon Nanotube를 적용한 실리콘 기반의 음극 복합소재는 흑연과의 블랜딩을 통해 제작된 500mAh/g급 고용량 조건에서 안정적인 전지 성능을 구현하였습니다. 실리콘과 흑연 사이에 적용된 Multi wall Carbon Nanotube는 이종물질 간 호환성을 향상시켜 완전 셀 기준 100 사이클의 반복적 충/방전 이후에 10%가량 향상된 용량 유지율을 확보하였습니다. 또한, Carbon Nanotube의 우수한 전기전도적 특성은 혼합 전극의 비저항을 18%가량 감소시켰으며 이로 인해 5.0C의 고율 조건에서 7.6%가량 더 높은 용량 유지율을 달성하였습니다. 이와 같은 전지 성능향상에 관한 결과는 고에너지 전지 구현을 위한 고용량 혼합 전극 설계에 있어서 전기적 네트워크 적용의 유효성을 입증하였습니다.