폴리락타이드의 물리적·화학적 개질을 이용한 분해성 조절
- Alternative Title
- Degradation control of biodegradable Poly(lactide)s by physical and chemical modifications
- Abstract
- 생분해성 고분자 polylactides (PLAs)의 분해성은 상업적 응용 분야에 있어서 제품의 수명에 큰 영향을 미친다. 이러한 분해성을 제어하기 위해, 친수성 glycolide를 lacitde와 공중합하여 poly(lactide-co-glycolide) (PLGA)를 합성하였다 본 연구에서는 PLGA monolayer의 효소 분해와 가수 분해 속도를 Langmuir 기법을 이용하여 glycolide 조성에 따른 분해성을 체계적으로 연구하였다. 알칼리분해에서는 PLA보다 친수성의 증가로 공중합체에서 더 빠른 분해성을 보였다. Proteinase K가 l-LA에 선택적으로 분해를 시킴에도 불구하고 PLGA monolayer는 l-PLA monolayer보다 더 빠른 효소 분해성을 보였다.
생분해성 고분자인 poly(butylene succinate) (PBS) 는 길이가 긴 유연한 사슬로 이루어진 연성 고분자로 빠른 가수 분해 특성을 보였다. PBS의 유연성과 강도를 보완하기 위해 이를 개질시킨 poly(butylene succinate-co-butylene adipate-co-ethylene succinate-co-ethylene adipate) (PBEAS)가 개발되었다. 상대적으로 느린 가수 분해성을 갖는 PLA를 이용하여 l-PLA/PBS와 l-PLA/PBEAS 혼합물의 가수 분해 거동과 상용성을 분자 수준에서 연구하였다. PBS와 PBEAS의 가수분해 속도는 l-PLA의 함량을 조절하여 조정할 수 있으며 생분해성 고분자 간의 상용성이 가수분해에 영향을 미치는 것을 알 수 있었다.
목적에 맞는 생분해성 고분자를 설계하기 위해서는 이러한 초기 분해성 조절에 관한 연구가 선행되어야 한다. 실제 분해는 고분자의 매우 얇은 표면층에서 시작되기 때문에 해당 연구에서는 Langmuir 기술을 이용하여 분자 수준에서 초기 분해성을 연구하였다. 생분해성 고분자 단분자을 이용하여 transition 압력이나 온도, 분해 매체 등을 변화하여 연구함으로 짧은 시간에 분해거동을 이해함으로써 새로운 생분해성 고분자의 상업적 설계에 기초자료로 활용할 수 있을 것이다.
- Issued Date
- 2022
- Awarded Date
- 2022. 2
- Type
- Dissertation
- Publisher
- 부경대학교
- Alternative Author(s)
- Gayeon Kim
- Affiliation
- 부경대학교 대학원
- Department
- 대학원 고분자공학과
- Advisor
- 이원기
- Table Of Contents
- 1. Introduction 1
2. Theoretical background 4
2.1. Biodegradable polymers 4
2.2. Poly(lactide) 7
2.2.1. Synthesis of PLA 9
2.2.2. Properties of PLA 11
2.2.3. Stereochemical PLA 13
2.3. Poly(glycolide) 14
2.3.1. Synthesis of PGA 15
2.3.2. Properties of PGA 17
2.4. Poly(butylene succinate) 19
2.4.1. Synthesis of PBS 20
2.4.2. Properties of PBS 22
2.4.3. Poly(butlyene succinate-co-butlyene adipate-co-ethylene succinate-co-ethylene adipate) 24
2.5. Langmuir-Blodgett films 25
2.5.1. Surface Pressure/Area Isotherms 26
2.5.2. Kinetic curve 28
2.6. Control of the degradation rate 30
2.6.1. Copolymerization 31
2.6.2. Blend 32
3. Degradation behavior of poly(lactide-co-glycolide) monolayers 33
3.1. Experimental 33
3.1.1. Materials 33
3.1.2. Synthesis 34
3.1.3. Measurement 36
3.2. Results and discussion 37
3.2.1. Chemical compositions 37
3.2.2. Thermal properties 39
3.2.3. Surface Pressure-Area isotherms of monolayers 41
3.2.4. Alkaline hydrolysis of monolayers 43
3.2.5. Enzymatic degradation of monolayers 48
3.3. Conclusion 53
4. Hydrolytic behaviors of poly(lactide)/poly(butylene succinate) and poly(lactide)/poly(butylene succinate-co-butylene adipate-co-ethylene succinate-co-ethylene adipate) mixtures 55
4.1. Experimental 55
4.1.1. Materials 55
4.1.2. Measurement 56
4.2. Results and discussion 57
4.2.1. Mechanical properties 57
4.2.2. Thermal properties 59
4.2.3. Surface pressure-Area isotherms 61
4.2.4. Compatibility of l-PLA/PBS and l-PLA/PBEAS mixtures 63
4.2.5. Hydrolytic degradation of monolayers 66
4.2.6. Hydrolytic kinetics of binary monolayers (MIX, UNMIX) 68
4.3. Conclusion 70
5. References 71
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