Study on characteristics of gas migration in the engineering barrier during the initial evolution process of the spent nuclear fuel (SNF) repository in Korea

Abstract

지질학적 심층 처분은 사용후 핵연료(SNF)를 영구적으로 격리하는 가장 효과적인 방법 중 하나로 연구되고 있다. 많은 원자력발전소의 사용과 그에 따른 임시저장시설의 포화로 인해 SNF를 영구적으로 폐기하기 위한 처분장의 건설과 관련 연구 및 기술개발이 매우 시급한 실정이다. 지질학적 심층 처분은 방사성 핵종이 생물권으로 유출되는 것을 방지할 수 있는 자연장벽과 공학장벽으로 설계된 다중장벽시스템에 SNF가 보관된 구리저장용기를 반영구적으로 매설하는 처분 방법이다. SNF가 처분장에 처분된 후 SNF의 연속적인 핵분열과 구리 저장용기 및 다중 방벽에서의 지구화학적, 생물학적 반응으로 가스가 생성될 수 있다. 생성된 가스의 이동은 다중 방벽 내 핵종 이동에 영향을 미칠 수 있으며 최종적으로 처분장 부지의 안전에 영향을 미칠 수 있다. 본 연구에서는 SNF 처분장의 지질학적 진화 초기 단계에서 불포화 상태인 공학적 방벽 내의 가스 거동을 모사하기 위해 실험실 규모의 실험을 수행하였다. 혼합가스(0.03% H2 + 99.97% N2)와 압축 WRK 벤토나이트 코어(건조 용적 밀도 1.67 g/cm3, 직경 4.5 cm, 높이 3 cm)를 실험에 사용하였다. 실험에 앞서 SNF 처분장 진화 과정 초기 단계의 공학적 방벽 내 가스 이동에 영향을 미치는 5가지 매개변수(주입 가스 압력, 수분 함량, 주변압, 건조 용적 밀도 및 총 공극 압력)를 설정하였고, 가스 거동을 시뮬레이션하기 위해 칼럼 실험을 수행했다. 실험을 통해 압축 WRK 벤토나이트 코어의 각 매개변수에 대한 가스상에서의 압력 돌파 곡선과 H2 농도 돌파 곡선을 얻었다. 코어 내 평균 이동속도는 파과곡선을 통해 얻은 데이터를 이용하여 계산하였으며, 특정 코어 조건에서의 유효 가스 투과도는 Klinkenberg 보정을 통해 다공성 매질 내 가스 미끄러짐 효과를 고려하여 계산하였다. 압축 WRK 벤토나이트 코어 내 주입 가스 압력은 SNF 처분장의 공학적 방벽 내부의 가스 발생 및 유입을 의미한다. 본 연구에서는 공학적 방벽 경계에서의 주입압이 방벽 매질의 공극압보다 높아지면 가스가 코어로 이동하여 SNF 처분장을 내에서 분산될 수 있다. 주입 가스 압력 조건은 △P(주입압과 코어 내 총 공극압의 압력 차이)를 0.02, 0.1, 0.3, 0.5, 1.0 MPa로 설정하여 적용하였다. 압축 WRK 벤토나이트 코어의 평균 가스 이동 속도는 주입압이 50배 증가하였을 때 25배 증가하였다. 주입압과 공극압을 이용하여 계산한 keff는 압력차(△P)의 역에 비례하는 전형적인 Klilnkenberg 효과를 나타내었다. Klinkenberg 보정(k∞)에 의해 보정된 가스 투과도는 주입 가스 압력이 10배 증가하였을 때 1.8배 증가하였다. 압력은 투과성에 대한 속도의 비율에 비례하지만, 본 연구에서는 압력이 10배 증가하였을 때 투과성에 대한 속도의 비율이 7배 증가하였다. 이러한 차이는 Klinkenberg 보정이 전이 흐름 체제에서는 완전히 보정되지 않기 때문이다. 수분 함량은 SNF 처분장의 공학적 방벽에서 공극을 제어하는 매개 변수이다. 컬럼 실험은 수분 함량 4.3%, 7.8%, 13.1% 조건에서 수행되었다. 코어 내 수분 함량이 13.1%에서 4.3%로 증가함에 따라 가스 이동 속도와 보정된 가스 투과도(k∞)가 각각 2배, 2.7배 증가하였다. 완충기 내 수분 함량의 감소는 공극 공간을 증가시키고 가스 이동 속도를 증가시키기 때문이다. 수분함량에 따른 실험의 결과를 통해 SNF 처분장의 초기 진화 동안 Cu 보관용기에서 방출된 열로 인해 공학적 방벽이 건조할 때 가스가 매우 빠르게 공학적 방벽으로 이동할 수 있다는 것을 뒷받침한다(시간당 36~72cm). 주변압은 공학적 방벽 완충재의 외벽에 가해지는 압력으로, 대기압에서부터 SNF 처분장의 깊이에 따른 정수압 이상의 높은 압력으로 점점 증가한다. 본 연구에서는 1, 5, 10, 20 MPa의 주변압 조건에서 평균 가스 이동 속도와 k∞를 계산하였다. 실험의 획기적인 곡선에서 평균 가스 이동 속도는 주변압이 20배 감소함에 따라 약 6.7배 더 빨라지고 k∞는 6배 더 증가했다. 주변압 감소에 의한 평균 가스 이동 속도와 k∞의 증가는 거의 동일한 것으로 나타났다. 건조 용적 밀도는 압축 WRK 벤토나이트 코어(공학적 방벽의 완충재)의 물리적 특성 중 하나로, 내구성, k∞, 공학적 방벽의 팽창 압력에 영향을 미친다. 가스 거동 실험에는 1.67, 1.74, 1.78, 1.84 g/cm3의 4가지 다른 건조 용적 밀도를 갖는 코어가 사용되었다. 건조 용적 밀도가 1.67 g/cm3에서 1.84 g/cm3로 증가함에 따라 건조 용적 밀도에 따른 평균 가스 거동 속도가 약 9.5배(3.4 cm/hour에서 32.7 cm/hour로) 감소하였다. 또한 k∞는 건조 용적 밀도가 증가함에 따라 약 11배(5.51 × 10-17에서 6.22 × 10-16 m2로) 감소했다. 그러나 평균 가스 거동 속도에 대한 k∞의 비율은 용적 밀도 감소와 일치하지 않았다. 이는 평균 공극 크기의 감소에 따른 코어의 가스 흐름 체제의 차이 때문이다. 코어 내의 총 공극압은 정수압, 벤토나이트 완충재의 팽창압 및 수증기화에 의해 증가된 부분압의 합이다. 본 실험에서는 주입 가스 압력이 0.53, 1.03, 3.03, 5.03, 7.03 MPa로 차이가 나지만, △P는 0.3 MPa (공극압: 0.50, 1.00, 3.00, 5.00, 7.00 MPa)로 유지되었다. 코어 내 가스의 파과곡선으로부터 공극압차에 의한 가스이동속도의 차이는 매우 적었으나, 코어 내의 공극압이 증가할수록 코어 내 가스분산도가 뚜렷하게 감소하였다. 즉, 불포화 공학적 방벽 내에서 공극 압력이 높더라도 △P가 일정하면 동일한 속도로 가스가 이동하는 것을 의미한다. 수행된 실험들의 결과를 통해, 불포화 조건에서의 압축 WRK 벤토나이트 코어에 대한 평균 가스 거동 속도와 Klinkenberg 효과로 보정된 가스 투과도(k∞)는 각각 3.0~90.0 cm/hour , 2.31 × 10-15 m2~5.51 × 10-17 m2 였다. 따라서 본 연구를 통해 SNF 처분장 진화 과정 초기에는 불포화 상태인 공학적 방벽에서 매우 빠른 속도로 가스가 이동한다는 것을 시사하였으며, SNF 처분 초기에는 가스 거동이 빨라 Cu 보관용기와 공학적 방벽의 안전성에 대해 기술적으로 제어할 방법을 마련하는 것이 중요하다. |The deep geological disposal has been studied as one of the most effective ways to permanently isolate the spent nuclear fuel (SNF). Due to the use of many nuclear power plants and the resulting saturation of temporary storage facilities, the construction of repository to permanently dispose the SNF and related researches and technology development are very urgent. The deep geological disposal is composed of the semi-permanently burying copper storage containers with SNF in the multiple barrier system designed with the natural barrier and the engineering barrier, which can prevent the outflow of radioactive nuclides to the biosphere. The gas could be generated from the continuous nuclear fission of the SNF and the geochemical and biological reaction in the canister and the barrier after the SNF was disposed in the repository. The gas migration may affect the nuclide migration in the barrier and finally affect the safety of the repository site. In this study, laboratory experiments were performed to simulate the gas migration in the unsaturated engineering barrier during the early stage of the geological evolution of the SNF repository. The mixed gas (0.03% H2 + 99.97% N2) and the compacted bentonite core (1.67 g/cm3 of dry bulk density, 4.5 cm in diameter and 3 cm in height) were used in experiments. Five parameters (the injection gas pressure, the water content, the confining pressure, the dry bulk density and the total pore pressure) influencing the gas migration in the engineering barrier were set by simulating the early stage of the SNF repository evolution process. Column experiments were performed to simulate gas migration in the dry engineering barrier medium at the SNF repository. Pressure breakthrough curves and concentration breakthrough curves on the gas phase in the compacted WRK bentonite core for each parameter were obtained from experiments. The average migration velocity in the core was calculated by using the data obtained through the breakthrough curves, and the effective gas permeability under certain core conditions was also calculated by considering the slip effect through the Klinkenberg correction. The injection gas pressure on the surface of the compacted WRK bentonite core refers to the generation and inflow of gas inside the engineering barrier of the SNF repository. When the injection gas pressure at the barrier boundary becomes higher than that of the pore pressure of the barrier medium, the gas can migrate into the core in this study and be dispersed out through the SNF repository. Injection gas pressure conditions were applied by setting the △P (the pressure difference between the injection pressure and the total pore pressure in the core) to 0.02, 0.1, 0.3, 0.5 and 1.0 MPa. The average gas migration velocity in the compacted WRK bentonite core increased 25 times when the injection gas pressure increased 50 times. The keff calculated by using the injection pressure and the pore pressure exhibited the typical Klinkenberg effect, proportional to the reverse of the pressure difference (△P). The gas permeability modified by the Klinkenberg correction (k∞) increased by 1.8 times when the injection gas pressure increased by 10 times. The pressure is proportional to the ratio of velocity to permeability but when the pressure increased 10 times, the ratio of velocity to permeability increased 7 times in this study. This difference may result from that the Klinkenberg correction can’t reflect the gas flow in the transition flow regime for the experiment. The water content is a parameter that controls the pore space in the engineering barrier of the SNF repository. Laboratory scale experiments were performed under the conditions of 4.3, 7.8, and 13.1% water content. As the water content in the core increased from 13.1% to 4.3%, the gas migration velocity and the modified gas permeability (k∞) increased by 2 and 2.7 times, respectively. This is because the reduction of the water content in the buffer increases the pore space and increases the gas migration velocity. Results supported that when the engineering barrier is dry due to the heat released from the Cu-canister during the early evolution of the SNF repository, the gas can migrate into the engineering barrier very fast (36~72 cm/hour). The confining pressure is the pressure applied at the outer wall of the engineering barrier buffer, gradually increasing from the atmospheric pressure to higher than the hydrostatic pressure generated at the depth of the SNF repository. In this study, the average gas migration velocity and the k∞ at the condition of the confining pressures of 1, 5, 10 and 20 MPa were calculated. From the breakthrough curves from experiments, the average gas migration velocity increased to about 6.7 times faster and the k∞ increased by 6 times over as the confining pressure decreased by 20 times. The increase of the average gas migration velocity and the k∞ by the confining pressure decrease showed almost identical patterns. The dry bulk density is one of the physical properties of the compacted bentonite core (a buffer medium of the engineering barrier), affecting the durability, the k∞, and the swelling pressure of the engineering barrier. Cores having 4 different dry bulk densities of 1.67, 1.74, 1.78 and 1.84 g/cm3 were used in the gas migration experiments. The average gas migration velocity according to the dry bulk density decreased by up to about 9.5 times (from 3.4 to 32.7 cm/hour) as the dry bulk density increased from 1.67 to 1.84 g/cm3. The k∞ also decreased by up to about 11 times (from 5.51 × 10-17 to 6.22 × 10-16 m2) as the dry bulk density increased. However, the ratio of the k∞ to the average gas migration velocity was not consistent with the bulk density decrement. This is because of the difference in the gas flow regime of the core due to the decrease in the average pore diameter size. The total pore pressure in the core is the sum of the hydrostatic pressure, the bentonite expansion pressure and the partial pressure increased by the water vaporization. In this experiment, the injection gas pressure was different at 0.53, 1.03, 3.03, 5.03 and 7.03 MPa, but the △P was maintained at 0.3 MPa (pore pressure: 0.50, 1.00, 3.00, 5.00 and 7.00 MPa). From the breakthrough curve of the gas in the core, there was very little difference in the gas migration velocity due to the pore pressure difference, but the gas dispersivity in the core clearly decreased as the pore pressure in the core increased. This means that even if the pore pressure is high in the unsaturated engineering barrier, the gas migrates at the same velocity if the △P is constant. From the experimental results, the average gas migration velocity and the Klinkenberg’s corrected gas permeability (k∞) for the compacted WRK bentonite core at the unsaturated condition were in the range of 3.0 ~ 90.0 cm/hour and in the range of 2.31 × 10-15 m2 ~ 5.51 × 10-17 m2, respectively. Through this study, it is suggested that the gas migrates at a very high velocity in the engineering barrier, which is unsaturated during the early stage of the SNF repository evolution process and it is important to control safely the Cu-canister and the engineering barrier during the early stage of the SNF disposal because of the fast gas migration in the engineering barrier.