PUKYONG

Photocatalytic Degradation of Sulfamethoxazole Using BiVO4 Pine Architectures Decorated with Pd and Pt Nanoparticles under Visible Light Irradiation

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Abstract
폐수에는 항생제가 포함되어 있으며, 이를 배출하기 전에 항균 작용을 제거하기 위해 처리해야 합니다. 이중 광촉매는 지속 가능성, 간편성 및 비용 효율성으로 많은 관심을 받고 있습니다. 일반적으로, 광촉매로는 반도체 물질이 주로 사용됩니다. 그 중에서도 BiVO4 는 가시광을 흡수할 수 있고, 비독성이며, 안정성이 높고 비용이 낮은 특성으로 인해 특히 적합한 후보로 간주됩니다. 그러나, BiVO4 는 항생제 분해에 사용하기 어려운 몇 가지 한계, 예를 들어 전하 재조합이 빠르게 일어나는 것과 광유도 전하 이동이 제한적인 것과 같은 한계를 가지고 있습니다. 이러한 한계를 극복하기 위해 최근에는 귀금속을 BiVO4 표면에 고정시키는 앵커에 대한 연구가 진행되고 있습니다. 이 연구에서는 에틸렌 글리콜을 사용하여 BiVO4 소나무 모양 구조체를 용매 열합성법을 통해 합성하고, {040} 및 {010} 면을 노출시켰습니다. 그런 다음, 광환원법을 사용하여 Pd 및 Pt 나노입자를 BiVO4 의 {040} 면에 선택적으로 포함했습니다. X 선 회절, 주사 전자 현미경, UV-VIS 확산 반사 분광법, 광발광 및 시간 분해 광발광을 통해 형태학과 광학적 특성을 특징화했습니다. 광촉매의 구성은 X 선 광전자 분광법을 사용하여 분석되었으며, 전기화학적 특성은 전기화학 임피던스 분광법과 Mott-Schottky 분석을 통해 조사되었습니다. BiVO4 와 귀금속 장식 BiVO4 의 광촉매 성능은 가시광 조사 하에서 sulfamethoxazole (SMX) 제거 반응을 통해 평가되었습니다. Pd-BiVO4 와 Pt-BiVO4 는 각각 210 분과 150 분 동안 베어 BiVO4 에 비해 99% SMX 제거에 우수한 활성을 나타냈습니다. 반응 후 SMX 용액의 광분해 반응에 대한 미네랄화는 총 유기탄소 및 3 차원 들뜸-방출 매트릭스를 통해 평가되었습니다. Pd-BiVO4 와 Pt-BiVO4 는 최소 다섯 번의 SMX 분해 반응이 수행되는 등 높은 안정성을 보여주었습니다. 활성종을 찾기 위해 포획 실험이 수행되었으며, 광촉매 반응 중에 생성된 중간 생성물도 확인되어 가능한 분해 경로를 제안할 수 있었습니다. 이러한 결과는 BiVO4 의 광촉매 활성을 향상시키고, 한계를 극복하며, 환경 개선을 위한 효율적인 방법을 제시할 수 있습니다|Wastewater containing antibiotics must be treated to eliminate their anti- microorganism activity before discharge. Heterogeneous photocatalysis has attracted a large of attention because of its sustainability, simplicity, and cost-efficiency. Semiconductor materials are commonly employed as photocatalysts. Among photocatalysts, BiVO4 has been considered as particularly suitable candidate due to its outstanding properties, such as visible light absorption, non-toxic, high stability, and low cost. However, BiVO4 possesses some limitations, including fast charge recombination and poor photoinduced charge transport, which hinder its use in antibiotics degradation. To overcome these limitations, the anchor of noble metal onto the surface of BiVO4 has been recently studied. In this study, BiVO4 pine-like architectures were synthesized by the solvothermal method using ethylene glycol to expose the {040} and {010} facets. Then, Pd and Pt nanoparticles were selectively decorated on the {040} facet of BiVO4 via the photoreduction method. The morphology and the optical properties were characterized through X-ray diffraction, scanning electron microscopy, UV-VIS diffuse reflectance spectroscopy, photoluminescence, and time-resolved photoluminescence. The composition of photocatalysts was analysed by X-ray photoelectron spectroscopy. The electrochemical properties of as-prepared samples were investigated by electrochemical impedance spectroscopy and Mott-Schottky analysis. The photocatalytic performance of BiVO4 and noble metal decorated BiVO4 was evaluated by the sulfamethoxazole (SMX) eliminated reaction under visible light irradiation. Pd-BiVO4 and Pt-BiVO4 exhibited excellent activity with 99% SMX removal for 210 min and 150 min, respectively, compared to bare BiVO4. The mineralization of SMX solution after reaction was evaluated by total organic carbon and three-dimension excitation-emission matrix. Pd-BiVO4 and Pt-BiVO4 displayed high stability, with at least five rounds of SMX degradation reaction performed. The trapping test was performed to find out the active species involved the SMX removal. Furthermore, the intermediate fragments produced during photocatalytic reaction were also identified, allowing for the proposal of a possible degradation pathway. These findings may provide a more efficient way to enhance the photocatalytic activity of BiVO4, address its limitations, and promote its use for environmental remediation.
Author(s)
LE DUY NHAT
Issued Date
2023
Awarded Date
2023-08
Type
Dissertation
Publisher
부경대학교
URI
https://repository.pknu.ac.kr:8443/handle/2021.oak/33288
http://pknu.dcollection.net/common/orgView/200000694759
Affiliation
부경대학교 대학원
Department
대학원 지구환경시스템과학부환경공학전공
Advisor
이태윤
Table Of Contents
CHAPTER 1: INTRODUCTION 1
1.1. Introduction of BiVO4 1
1.2. Introduction of antibiotics 5
1.3. Scope of the research 8
1.4. Organization of the Dissertation 9
CHAPTER 2: MATERIALS AND EXPERIMENTS 10
2.1. Materials 10
2.2. Synthesis of photocatalyst 11
2.2.1. Synthesis of BiVO4 pine architectures 11
2.2.2. Synthesis of Pd decorated BiVO4 11
2.2.3. Synthesis of Pt/PtOx selectively decorated BiVO4 12
2.2.4. Synthesis of Pt/PtOx randomly decorated BiVO4 12
2.3. Characterization 12
2.4. Photocatalytic activity measurement 14
CHAPTER 3: RESULTS AND DISCUSSION 17
3.1. Characterization 17
3.1.1. Pd nanoparticles decorated BiVO4 pine architectures 17
3.1.2. Pt/PtOx nanoparticles decorated BiVO4 pine architectures 26
3.2. Photocatalytic activity 35
3.2.1. Pd nanoparticles decorated BiVO4 pine architectures for degradation of SMX under visible light 35
3.2.2. Pt/PtOx nanoparticles decorated BiVO4 pine architectures for degradation of SMX under visible light 58
CHAPTER 4: CONCLUSIONS 66
LIST OF PUBLICATION 68
LIST OF POSTERS 69
REFERENCES 70
ACKNOWLEDGEMENTS 84
Degree
Master
Appears in Collections:
대학원 > 지구환경시스템과학부-환경공학전공
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  • Authorize공개
  • Embargo2023-08-07
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