Source identification using elemental and isotope geochemistry in PM2.5 collected at Seoul, South Korea

Abstract

Recently, rapid industrialization and urbanization have caused atmospheric particulate matter (PM), which is a global environmental issue. To reduce and manage PM, it is essential to identify their movement paths and sources. Although various studies have been conducted using the chemical characteristics of PM, research utilizing the Pb and Sr isotope system is limited. Therefore, this study aims to identify pollution sources and provide information based on the chemical characteristics (elemental concentrations and Pb and Sr isotopes) of PM and potential sources. In February and March 2021, a total of 29 particulate matter of less than 2.5μm in diameter (PM2.5) samples were collected in Seoul, including exhaust gas (4 samples), brake dust (2 samples), power plant dust (1 sample), incinerator dust (2 samples), and road dust (2 samples) as potential sources. The concentrations of major elements (Al, Ca, Fe) and trace elements (Cr, Co, Ni, Cu, Zn, Sr, Sb, Ba, Pb) as well as Pb and Sr isotopes were analyzed. The monthly average concentrations of the total 12 elements in PM2.5 were higher in March (1077 ng/m3) compared to February (758 ng/m3), and particularly, major elements (Al, Ca, Fe) and some trace elements (Ni, Cu, Zn, Sr, Ba) showed higher concentrations on event days. Major elements and Zn, Cu, Sr, Ba, which are representative elements in soil and geology, showed a strong correlation (𝑟>0.6). However, trace elements such as Pb, Sb, Co, and Cr showed a low correlation (𝑟<0.3). This indicates that Zn, Cu, Sr, Ba are trace elements influenced by soil, while Pb, Sb, Co, and Cr are less influenced by soil. To identify the pollution sources in detail, Pb and Sr isotopic analysis was conducted. The average of 206Pb/204Pb, 207Pb/204Pb, and 208Pb/204Pb ratios in PM2.5 from February to March was 18.391±0.266, 15.630±0.056 and 38.556±0.225, respectively, while the average of 87Sr/86Sr ratio was 0.711588±0.000748. The average of 206Pb/204Pb ratio was 18.273±0.288, showing the lowest in incinerator dust (rural) and the highest in brake dust. The average of 207Pb/204Pb ratio was 15.629±0.063, the lowest for incinerator dust (rural) and the highest for incinerator dust (urban). The average of 208Pb/204Pb ratio was 38.141±0.269, which was the lowest for incinerator dust (rural) and the highest for power plant dust. The average of 87Sr/86Sr ratio was 0.711533±0.003183, which was the lowest for power plant dust and the highest for urban dust. Pb in PM2.5 appeared to be strongly influenced by brake dust, incinerator dust, and urban dust on non-event days, while on event days, it was mostly influenced by power plant dust, exhaust gas, and road dust. Additionally, Sr appeared to be more influenced by PM2.5 from other regions than by artificial sources. By using Pb and Sr multi-isotope systems, more accurate identification of sources is possible, and the information provided in this study regarding potential sources can contribute to future investigations on various PM2.5 sources.|최근 급속한 산업화 및 도시화로 발생하는 미세먼지는 전세계적으로 환경문제를 유발하는 요소이다. 미세먼지의 저감 및 관리를 위해서는 이들의 이동경로 및 공급원을 규명하는 것이 필수적이다. 따라서 최근 미세먼지의 화학적 특성을 이용한 연구가 다양하게 진행되고 있지만 납(Pb)과 스트론튬(Sr) 동위원소 체계를 이용한 연구는 미비한 실정이다. 따라서 이번 연구는 미세먼지와 잠재적 공급원의 화학적 특성(원소 농도, Pb 와 Sr 동위원소)을 이용해서 오염원을 규명하고 그에 따른 정보를 제공하고자 한다. 2021년 2월과 3월에 서울에서 총 29개의 초미세먼지(PM2.5)를 포집 하였고 잠재적인 오염원인 배기가스(4개), 브레이크 먼지(2개), 발전소 먼지(1개), 소각장 먼지(2개), 도로 먼지(2개)를 수집하여 이들의 주 원소(Al, Ca, Fe) 및 미량원소(Cr, Co, Ni, Cu, Zn, Sr, Sb, Ba, Pb) 농도, Pb 와 Sr 동위원소를 분석했다. PM2.5 내 12개 원소들의 총 농도의 월별 평균 농도는 2월(758ng/m3)에 비해 3월(1077ng/m3)이 높게 나타났으며 특히 주 원소(Al, Ca, Fe) 및 일부 미량원소(Ni, Cu, Zn, Sr, Ba)들은 event-day에 높은 농도를 보였다. 토양 및 지각의 대표 원소인 주원소(Al, Fe, Ca)와 미량원소(Zn, Cu, Sr, Ba)는 높은 상관관계(𝑟>0.6)를 가지고 있는 것으로 나타났지만 다른 미량원소(Pb, Sb, Co, Cr)는 낮은 상관관계(𝑟<0.3)를 나타냈다. 즉, Zn, Cu, Sr, Ba은 토양 및 지각에 영향을 받는 미량 원소이며 Pb, Sb, Co, Cr은 다른 요인에 영향을 받는 미량 원소인 것을 알 수 있다. 자세한 공급원 규명을 위해서 Pb와 Sr 동위원소 분석을 진행했다. 2-3월 PM2.5의 206Pb/204Pb, 207Pb/204Pb, 208Pb/204Pb 비는 18.391±0.266, 15.630±0.056, 38.556±0.225로 나타났고 87Sr/86Sr 비는 평균 0.711588±0.000748으로 나타났다. 잠재적 공급원인 배기가스, 브레이크 먼지, 도시 먼지, 도로 먼지, 발전소 먼지, 소각장 먼지(도심), 소각장 먼지(농어촌)의 206Pb/204Pb 비는 18.273±0.288으로 소각장 먼지(농어촌)이 가장 낮았고 브레이크 먼지가 가장 높게 나타났다. 207Pb/204Pb 비는 15.629±0.063으로 소각장 먼지 (농어촌)이 가장 낮고 소각장 먼지(도심)이 가장 높게 나타났다. 208Pb/204Pb 비는 38.141±0.269으로 소각장 먼지(농어촌)이 가장 낮았으며 발전소 먼지가 가장 높게 나타났다. 87Sr/86Sr 비는 0.711533±0.003183으로 발전소 먼지가 가장 낮게 나타났으며 도시 먼지가 가장 높게 나타났다. PM2.5내 Pb는 non-event-day에는 브레이크 먼지 및 소각장 먼지 및 도시 먼지에 영향을 많이 받는 것으로 보였고 event-day에는 발전소 먼지 및 배기가스, 도로 먼지에 영향을 많이 받는 것으로 나타났다. 또한 Sr은 인위적 공급원보다는 다른 지역의 대기 미세먼지에 영향을 많이 받는 것으로 보였다. Pb와 Sr 동위원소를 이용하여 각 잠재적 공급원 및 베이징의 대기 미세먼지와 서울 미세먼지가 확연히 구별이 되는 것을 볼 수 있었다. Pb와 Sr 동위원소를 이용한다면 보다 정확한 오염원 규명이 가능할 것으로 판단되며 이번 연구에서 제시한 잠재적 공급원에 대한 정보는 향후 다양한 미세먼지 오염원 규명에 도움이 될 것으로 여겨진다.