리튬폴리설파이드 용출 억제를 위한 다기능 분리막 기반 플렉시블 고에너지밀도 리튬황전지

Abstract

리튬황 전지는 1,672mAh/g의 높은 이론용량 때문에 리튬이온전지의 대체품으로 많은 관심을 받고 있다. 하지만 리튬황 전지의 많은 장점에도 불구하고 사이클 불안정성, 낮은 황 함량, 기계적 스트레스 조건에서의 결함 등의 이유 때문에 플렉시블 리튬황 배터리의 상용화는 여전히 어려운 과제이다. 본 연구는 물리적 흡착과 화학적으로 기능화된 탄소 중간층을 통한 Li2Sx의 다기능 흡착 효과를 통해 우수한 장기 사이클 안정성을 나타내는 독립적인 황 양극 기반으로 한 고에너지밀도 플렉시블 리튬황 전지를 제안한다. 전기전도성의 섬유 CNT를 사용해 만든 황 양극은 빠른 전기화학반응을 위한 경로를 제공하고 고로딩을 지원하고 다공성 구조를 통해 액체전해질에 대한 높은 습윤성을 가능하게 한다. 화학적으로 기능화된 탄소 중간층은 물리적인 흡착과 Li2Sx와 원소 인과의 강력한 상호작용을 통한 이중 흡착 효과를 이용해 음극 측으로의 Li2Sx 확산을 방지하는 데 필수적인 역할을 한다. 이러한 기능을 통해 유연한 리튬황 전지는 높은 에너지밀도(≈387Wh/kgcell)와 100cycle이상의 장기 사이클 안정성 및 높은 기계적 유연성을 달성했다.|Lithium-sulfur(Li-S) batteries have attracted a lot of attention as a replacement for lithium-ion batteries(LIB) because of their extraordinarily high capacity of 1,672mAh/g. However, it remains a formidable challenge to commercialize flexible Li-S batteries despite the numerous advantages of Li-S batteries owing to cycle instability limitations, low S loading values, and mechanical failure under stress conditions. Herein, we propose high-energy-density flexible Li–S batteries based on a freestanding and high-S-loading cathode, which show excellent long-term cycling stability via the multimodal capture effects of Li2Sx through physical traps and chemically functionalized carbon interlayers on a commercial separator. The S cathode created by using a conductive fibrous carbon nanotubes provides an efficient electrical conducting pathway for a fast electrochemical reaction, supports high-S-loading, and achieves high wettability to liquid electrolytes owing to the efficient absorption of their porous structure. The S cathodes were assembled in a Li–S battery with phosphorous(P)-doped microporous and mesoporous carbon complex interlayers. The chemically functionalized carbon interlayer plays an essential role in preventing Li2Sx diffusion to the anode side through dual-capturing effects via physical trapping and strong interaction between Li2Sx and elemental P. With these features, the flexible Li–S batteries achieved a high energy density(≈387Wh/kgcell), long-term cycle stability of at least 100 cycles, and high mechanical flexibility.