머신러닝 기반의 암모니아 분해용 합금 촉매 탐색

Abstract

최근에 암모니아 분해는 탄소배출 없이 수소를 생성할 수 있기 때문에 친환경적인 수소 생산 및 저장 기술로 주목 받고 있다. 그런데 암모니아 분해 반응을 촉진시키기 위해선 반드시 촉매가 필요하다. 현재까지 높은 활성을 보여주는 암모니아 분해 촉매로서 루테늄(Ru)이 널리 알려져 있다. 하지만 루테늄은 귀금속이라 값이 비싸서 촉매로 상용화하기에는 경제성이 떨어진다. 그래서 루테늄을 대체할 촉매를 찾기 위해 값 싼 원소가 섞여 있는 다성분계 합금촉매를 탐색하려는 시도가 많아지고 있다. 그런데 다성분계 합금촉매 후보군을 전통적인 탐색 방법인 반복실험 및 제일원리계산을 통해 탐색할 경우 시간이 굉장히 오래 걸린다. 본 연구에서는 촉매 탐색 가속화를 하기 위해 머신러닝 모델인 slab graph convolutional neural network(SGCNN)을 사용해 루테늄을 대체할 합금 촉매를 탐색 및 설계할 수 있는 방법을 제안하였다. 이 때, 사용한 머신러닝 모델을 통해 암모니아 분해 반응의 반응물, 중간생성물, 그리고 생성물에 대한 흡착구조만을 입력하면 촉매활성도를 유추할 수 있는 흡착에너지를 빠르게 예측할 수 있었다. 또한, 수집된 단일 및 이종 합금 촉매재료에 대해서 머신러닝 모델을 학습하여 다성분계 합금에 대한 암모니아 분해 촉매활성도 값을 빠르고 정확하게 예측할 수 있었다. 최종적으로는 루테늄과 비슷한 촉매성능을 가지면서 값싼 원소로 이루어진 새로운 촉매를 탐색하였다.|Recently, ammonia decomposition has attracted attention as an eco-friendly hydrogen production and storage technology because it can generate hydrogen without carbon emission. However, catalysts are essential to promote ammonia decomposition reactions. To date, ruthenium(Ru) is widely known as an ammonia decomposition catalyst showing high activity. However, ruthenium is a precious metal and is expensive, making it less economical to commercialize it as a catalyst. Therefore, more and more attempts are being made to explore multi-component alloy catalysts mixed with cheap elements to find catalysts to replace ruthenium. However, it takes a very long time to explore the candidate group of multi-component alloy catalysts through replicates and first principle calculations, which are traditional search methods. In this work, we propose a method to explore and design alloy catalysts to replace ruthenium using the machine learning model slab graph convolutional neural network(SGCNN) to accelerate catalyst search. At this time, through the machine learning model used, it was possible to quickly predict the adsorption energy that can infer catalytic activity by entering only the adsorption structure for the reactants, intermediate products, and products of the ammonia decomposition reaction. In addition, by learning a machine learning model for the collected single and heterogeneous alloy catalyst materials, it was possible to quickly and accurately predict the ammonia decomposition catalyst activity value for the multi-component alloy. Finally, a new catalyst consisting of inexpensive elements with catalytic performance similar to that of ruthenium was explored.