Multifunctional Thermoelectric Wearable Sensors Based on Highly Stretchable and Water-Processable Organic Ternary Composite

Abstract

웨어러블 열전(thermoelectric, TE) 센서의 발전을 위해서는 우수한 열전 성능뿐만 아니라 유연한 기계적 특성과 대량 생산이 가능한 공정 적합성을 동시에 만족하는 소재의 개발이 필수적이다. 본 연구에서는 단일벽 탄소나노튜브(SWCNT), 카복시메틸셀룰로오스(CMC), 수분산 폴리우레탄(WPU)으로 구성된 새로운 삼원계 열전 복합소재를 제안한다. 이 복합소재는 수처리가 가능하고 도포형 잉크로 제조되어 유연한 기판에 직접 패터닝할 수 있다. 본 시스템에서 SWCNT 는 주요 열전 전도 네트워크를 형성하며, CMC 는 안정적인 나노튜브 분산을 돕는 고분자 전해질로 작용하고, WPU 는 복합체에 유연성과 기계적 내구성을 부여하는 탄성 매트릭스로 기능한다. WPU 의 함량 조절을 통해 복합체의 열전 및 기계적 특성을 정밀하게 조절할 수 있다. 제조된 복합 필름은 2000% 이상의 인장 파단 연신률과 73.14 MPa 의 매우 낮은 영률을 나타내며, 고신장 상태에서도 안정적인 열전 성능을 유지한다. 이를 바탕으로 본 연구는 관절 움직임 감지를 위한 저항 기반 센싱과 온도 자극 감지를 위한 열전 센싱의 이중 기능 센서로서의 가능성을 제시한다. 이러한 결과는 SWCNT/CMC/WPU 삼원 복합체가 차세대 다기능 웨어러블 열전 전자소자를 위한 확장성과 실용성을 겸비한 유망한 플랫폼임을 입증한다.|The advancement of wearable thermoelectric (TE) sensors requires materials that offer both high TE efficiency and superior mechanical flexibility, along with scalable manufacturing processes. In this study, we introduce an innovative ternary TE composite consisting of single- walled carbon nanotubes (SWCNTs), carboxymethyl cellulose (CMC), and waterborne polyurethane (WPU). This composite is formulated into a water-processable, paintable ink suitable for direct deposition on flexible surfaces. Within this system, SWCNTs form the primary conductive network for TE functionality, CMC acts as a polyelectrolyte to maintain stable dispersion of the nanotubes, and WPU contributes a soft, stretchable matrix that enhances mechanical durability and adaptability to irregular surfaces. By adjusting the proportion of WPU, the TE and mechanical properties of the composite can be precisely tuned. The resulting films demonstrate exceptional mechanical properties, including an elongation at break exceeding 2000% and a remarkably low Young’s modulus of 73.14 MPa, all while sustaining stable TE performance under significant strain. This composite enables dual-mode sensing, effectively capturing both resistance changes during joint movements and thermoelectric responses to temperature variations. These findings highlight the SWCNT/CMC/WPU composite as a promising and scalable candidate for the development of multifunctional wearable TE devices of the future.